Verhalten und Abbau von Umweltchemikalien: Physikalisch-chemische Grundlagen (2. Auflage)

Verhalten und Abbau von Umweltchemikalien: Physikalisch-chemische Grundlagen (2. Auflage)

By: Walter Klopffer (author)Hardback

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Vorwort XIII Akronyme XVII Teil I Einfuhrung 1 1 Einfuhrung 3 1.1 Definition und Abgrenzung des Themas 3 1.2 Relevanz des physikalisch-chemischen Verhaltens von Chemikalien in der Umwelt fur die Chemikalienbewertung (Hazard und Risiko) 6 1.3 Die wichtigsten Transferprozesse 8 1.4 Allgemeines uber Abbau, Senken und Persistenz 11 1.4.1 Abbau von Chemikalien in der Umwelt 11 1.4.2 Quantifizierung der Senken 12 1.4.3 Persistenz und Reichweite 17 1.5 Wissenschaftstheoretische Grenzen 22 1.6 Ziele dieses Buches und Abgrenzung zu ahnlichen Werken 25 Teil II Transferprozesse und Verteilung 33 2 Wasser 35 2.1 Wasserloslichkeit 36 2.1.1 Definition 36 2.1.2 Messung der Wasserloslichkeit 37 2.1.3 Temperaturabhangigkeit der Wasserloslichkeit 40 2.1.4 Abschatzung der Wasserloslichkeit 41 2.1.5 Umweltrelevanz der Wasserloslichkeit 42 2.1.6 Loslichkeit von Chemikalien in naturlichen Gewassern 42 2.2 Verteilungsgesetze 45 2.2.1 Prinzip 45 2.2.2 Verteilung zwischen Gas- und Wasserphase 47 2.2.2.1 Definition des Henry-Koeffizienten 47 2.2.2.2 Bestimmung des Henry-Koeffizienten 48 2.2.3 Nernstsches Verteilungsgesetz 51 2.3 Der Verteilungskoeffizient zwischen n-Octanol und Wasser 52 2.3.1 Umweltrelevanz von Kow 52 2.3.2 Kow und Biokonzentration in Wasser 53 2.3.3 Experimentelle Bestimmung des Kow 55 2.4 Adsorption in Gewassern 59 2.5 Dissoziation und Komplexbildung 63 2.5.1 Sauren und Basen 63 2.5.2 Komplexbildung 66 2.6 Fluchtigkeit aus Gewassern ( Volatilitat ) 70 2.6.1 Vorbemerkung 70 2.6.2 Das Zwei-Schichten-Modell 71 2.6.3 Messung der Volatilitat im Labor 74 2.6.4 Abweichungen vom einfachen Modellverhalten 77 2.6.5 Massenfluss und mengenmassige Abschatzungen 77 2.6.6 Diskussion 80 2.6.6.1 Einteilung der Chemikalien in drei Fluchtigkeitsgruppen 80 3 Luft 89 3.1 Dampfdruck 90 3.1.1 Einfuhrung 90 3.1.2 Dampfdruckkurve 91 3.1.3 Relevanz des Dampfdrucks fur die Expositionsanalyse 92 3.1.4 Experimentelle Bestimmung des Dampfdrucks 93 3.1.5 Abschatzung des Dampfdrucks 99 3.2 Verteilung zwischen Gas- und Partikelphase 99 3.2.1 Aerosole 99 3.2.2 Adsorptionsgesetze 100 3.2.3 Die Junge-Formel 103 3.2.4 Vergleich mit dem Experiment 106 3.2.5 Spezifische Wechselwirkungen 111 3.2.5.1 Vor- und Nachteile der Junge-Gleichung 111 3.2.5.2 Thermodynamische Naherungen zur Sorption organischer Molekule 112 3.2.6 Sorption und Depositionsverhalten 116 3.2.6.1 Naherung bei hohem organischen Anteil 117 3.3 Oberflachenspannung 118 3.3.1 Allgemeines 118 3.3.2 Messmethoden 123 3.3.3 Bedeutung der Oberflachenspannung fur die Verteilung Gasphase/Partikel 125 3.4 Verteilung zwischen Gas- und Tropfchenphase 126 3.4.1 Gleichgewicht 127 3.4.2 Dynamik des Substanzaustauschs zwischen Gas- und Tropfchenphase 129 3.4.2.1 Problemstellung 129 3.4.2.2 Grundgesetze der Diffusion 131 3.4.3 Phasenubergang vom Gas in die Tropfchen 133 3.4.4 Vergleich der charakteristischen Zeiten 140 3.5 Deposition 146 3.5.1 Uberblick uber die wichtigsten Depositionsprozesse und -mechanismen 146 3.5.2 Nasse Deposition 148 3.5.3 Trockene Deposition 149 3.5.3.1 Definition 149 3.5.3.2 Trockene Deposition auf Oberflachengewasser 150 4 Boden 163 4.1 Einleitung 163 4.1.1 Boden als Umweltmedium 163 4.1.2 Pedosphare 165 4.1.3 Boden-Inhaltsstoffe 166 4.1.4 Profile und Horizonte 168 4.2 Trockene Deposition Luft Boden 170 4.2.1 Spezielle Probleme 170 4.2.2 Labormessungen 172 4.2.2.1 Direkte Messung der trockenen Deposition 172 4.2.2.2 Messung der Adsorption aus der Luft 175 4.2.3 Feldmessungen und Schatzungen der Gesamtdeposition 179 4.3 Austausch von Schadstoffen zwischen Atmosphare, Vegetation und Pedosphare 181 4.3.1 Ubergang Pedosphare Vegetation ( Atmosphare) 182 4.3.2 Ubergang Atmosphare Vegetation 188 4.4 Adsorption im Boden 191 4.4.1 Transport im Boden 191 4.4.2 Adsorptionsmechanismen 194 4.4.3 Messung der Adsorption an Boden 196 4.5 Transport im Grundwasser 202 4.5.1 Allgemeines 202 4.5.2 Bodenkonzentrationen in der Natur 204 4.5.2.1 Zeitskala 204 4.5.2.2 Offenheit 204 4.5.3 Transportmechanismen und -geschwindigkeiten 205 4.5.4 Eindringen von Flussigkeiten 207 4.5.5 Einige Versuche und Abschatzungen 209 4.5.6 Nichtideale Sorption 211 Teil III Abbau- und Transformationsprozesse 221 5 Abbau im Wasser 223 5.1 Hydrolyse 223 5.1.1 Reaktionskinetik 223 5.1.2 Messung der Hydrolysegeschwindigkeit 228 5.1.3 Einige Reaktionskonstanten und Halbwertszeiten 230 5.2 Bioabbau in Wasser 233 5.2.1 Einfuhrung 233 5.2.2 Kinetik enzymatischer Reaktionen 235 5.2.3 Messung und Schatzung der Halbwertszeit in Gewassern 238 5.2.3.1 Prufverfahren 238 5.2.3.2 Schatzungen 242 5.3 Photochemischer Abbau in Wasser 244 5.3.1 Einfuhrung 244 5.3.2 Direkte photochemische Transformation 245 5.3.2.1 Voraussetzungen und Reaktionsgeschwindigkeit 245 5.3.2.2 Bestimmung der Quantenausbeute 249 5.3.2.3 Berechnung der Lebensdauer 252 5.3.2.4 Beispiele fur direkte Phototransformationen 257 5.3.3 Indirekte Phototransformation in Gewassern 261 5.3.3.1 Chemische Voraussetzungen 261 5.3.3.2 Bestimmung der Geschwindigkeitskonstanten (Messprinzip) 265 5.3.3.3 Singulettsauerstoff 268 5.3.3.4 Das Hydroxyl-Radikal (OH) 271 5.3.3.5 Alkylperoxi-Radikale 277 5.3.4 Schlussbemerkung zum Photochemischen Abbau in Wasser 278 6 Abbau in Luft 287 6.1 Allgemeines 287 6.2 Direkte photochemische Transformation in der Gasphase 288 6.2.1 Reaktionsgeschwindigkeit 288 6.2.2 Experimentelle Bestimmung der Quantenausbeute in der Gasphase 290 6.2.3 Beispiele fur direkte Phototransformation in der Gasphase 294 6.3 Indirekte photochemische Transformationen 300 6.3.1 Abbau durch Hydroxylradikale 300 6.3.1.1 Das OH-Budget (Quellen und Senken) 300 6.3.1.2 Reaktionen des OH mit organischen Substanzen 304 6.3.1.3 Direkte Methoden zur Bestimmung von kOH 306 6.3.1.4 Indirekte Methode zur Bestimmung von kOH ( Smogkammermethode ) 308 6.3.1.5 OH-Geschwindigkeitskonstanten der mittelfluchtigen organischen Verbindungen (SOC) 314 6.3.1.6 OH-Geschwindigkeitskonstanten und Lebensdauern einiger Substanzen 315 6.3.2 Abbau durch Ozon 318 6.3.2.1 Bildung und Vernichtung des Ozons in der Troposphare (Ozonbilanz) 318 6.3.2.2 Reaktionen von Ozon mit organischen Molekulen 320 6.3.2.3 Messung der Geschwindigkeitskonstanten kO3 320 6.3.2.4 Gemessene Ozon-Geschwindigkeitskonstanten und Lebensdauern 322 6.3.3 Abbau durch Stickstofftrioxid (NO3) 323 6.3.3.1 Das System NOx + O3 im Dunkeln 323 6.3.3.2 Reaktionen des Stickstofftrioxids mit organischen Substanzen 325 6.3.3.3 Messung von kNO3 325 6.3.3.4 Messdaten von kNO3 und (NO3-)Lebensdauern 327 6.3.4 Weitere reaktive Spezies in der homogenen Gasphase 328 6.3.4.1 Distickstoffpentoxid (N2O5) 328 6.3.4.2 Das Hydroperoxid-Radikal (OOH) 329 6.3.4.3 Sauerstoffatome im Grundzustand O(3P) 329 6.3.4.4 Chloratome 330 6.4 Abbau in der Tropfchenphase 331 6.4.1 Direkte Photochemie 332 6.4.2 Reaktive Spurenstoffe in Wolken-, Nebel- und Regenwasser 333 6.4.3 Reaktionen organischer Molekule 339 6.4.4 Resumee und Ausblick 341 6.5 Abbau an festen Teilchen 342 6.5.1 Einleitung 342 6.5.2 Abbau an Flugstaub und Russ 344 6.5.3 Abbau an kunstlichen Aerosolen 348 6.5.4 Abbau an und in Eispartikeln 352 6.6 Abschatzung des Abbaus in der Troposphare 354 6.6.1 Allgemeines 354 6.6.2 Die Abschatzung von kOH in der Gasphase 355 6.6.2.1 Die Inkrementmethode 355 6.6.2.2 Die Molekulorbitalmethode 356 6.6.2.3 Schatzmethoden ohne Berucksichtigung der Reaktionsmechanismen 357 6.6.2.4 Methodenvergleich 358 7 Abbau am und im Boden 373 7.1 Oberflacheneffekte 373 7.1.1 Allgemeines 373 7.1.2 Spektrale Verschiebungen 374 7.1.3 Photoreaktive Oberflachen 379 7.1.4 Inerte Oberflachen 382 7.1.5 Organische Oberflachen 384 7.2 Hydrolyse im adsorbierten Zustand 384 7.3 Abbau in anoxischen Sedimenten und Boden 387 7.4 Abbaukinetik 389 7.4.1 Allgemeines 389 7.4.2 Prinzipielle Probleme bei Messungen 393 7.4.3 Experimentelle Ergebnisse 394 7.5 Okklusion, sehr starke Sorption und chemische Bindung 399 7.5.1 Bindung an Tonminerale 399 7.5.2 Okklusion in Mikroporen 402 7.6 Transformation in Pflanzen 403 Teil IV Multimedia-Modelle 411 8 Einfuhrung, Evaluative Modelle und Einheitswelt 413 8.1 Wozu Modelle? 413 8.2 Einheitswelt-Gleichgewichtsmodell 417 8.2.1 Modellannahmen 417 8.2.2 Quantitative Abschatzungen 418 8.3 Expositionsabschatzung mit Hilfe des Modells EMSA 422 8.3.1 Einfuhrung und Modellannahmen 422 8.3.2 Beispiele 427 8.4 Multimedia-Frachtmodelle 433 8.4.1 Einfuhrung 433 8.4.2 Beschreibung des Frachtmodells anhand der Ostsee 434 8.4.3 Ergebnisse 439 8.4.3.1 Lindan 439 8.4.3.2 Hexachlorbenzol 439 8.4.3.3 Chlorparaffine mittlerer Kettenlange 440 8.4.3.4 Tributylzinnoxid (TBTO) 440 8.4.3.5 Trichloressigsaure (TCA) und Salze (Na-TCA) 441 8.4.3.6 Die hypothetischen Modellsubstanzen Hydropers und Hydroready 441 8.4.4 Diskussion und Schlussfolgerungen 442 8.5 Multimedia-Ringmodelle 444 8.5.1 Einfuhrung 444 8.5.2 Modellbeschreibung ChemRange 444 8.5.3 Aquivalenzzeit als Mass fur die Persistenz 446 8.5.4 Die Tiefsee als Kompartiment und Senke 449 8.6 Ausblick 451 9 Multimedia-Boxmodelle 459 9.1 Allgemeines Geschwindigkeitskonstantenmodell 459 9.1.1 Prinzip 459 9.1.2 Kinetische Gleichungen 461 9.2 Fugazitatsmodell 463 9.2.1 Der Fugazitatsbegriff in der Modellierung 463 9.2.2 Funktionale Beziehungen zwischen den Kompartimenten 464 9.2.3 Definition der Fugazitatskapazitaten 467 9.2.4 Fugazitatsmodell Stufe I 470 9.2.5 Fugazitatsmodell Stufe II 473 9.2.6 Formulierung der Phasentransfergeschwindigkeiten im Fugazitatsmodell 476 9.2.7 Fugazitatsmodell Stufe III 478 9.2.8 Fugazitatsmodell Stufe IV 483 9.2.9 Kritik und Bewertung 486 9.3 Anwendungen und Evaluierung der Fugazitatsmodelle 487 9.3.1 Teichversuche 487 9.3.2 Evaluierung der Stufe III 492 9.4 Weiterentwicklung und Ausdifferenzierung der Multimedia-Boxmodelle 496 9.4.1 Einleitung 496 9.4.2 Verbesserungen der fruhen Modelle 497 9.4.3 Europaische Multimedia-Boxmodelle 500 9.4.3.1 Vorbemerkung 500 9.4.3.2 Uberblick uber die MMBM 500 9.4.3.3 SimpleBox 2.0 502 9.4.3.4 EUSES 506 9.5 Einbeziehung von Transformationsprodukten 508 9.6 Multimedia-Modelle in der Okobilanz 510 9.6.1 Problemstellung 510 9.6.2 Die Charakterisierung von Toxizitat und Okotoxizitat 511 9.6.3 Harmonisierung der MMBM Modelle zum Gebrauch in Okobilanzen 514 10 Modellierung von Persistenz und Ferntransport 525 10.1 Einfuhrung 525 10.2 Kennzahlen fur P&F 528 10.2.1 Persistenz 528 10.2.2 Ferntransport 531 10.3 Fortschrittliche Boxmodelle 534 10.3.1 Modellvergleich 534 10.3.2 Das OECD-Modell 538 10.3.3 Vorgriff auf das grosse Modell 542 10.4 Die Grenzen der MMBM fur globale Fragestellungen 544 10.5 Multikompartiment-Chemie-Transportmodelle (MCTM) 547 10.5.1 Prinzip der MCTM 547 10.5.2 Beschreibung eines typischen MCTM 548 10.5.3 Ergebnisse 550 10.5.3.1 MCTM-Atmospharenmodell 550 10.5.3.2 MCTM-gekoppeltes Atmospharen-Ozeanmodell 552 10.5.4 Ausblick 557 Index 567

Product Details

  • ISBN13: 9783527326730
  • Format: Hardback
  • Number Of Pages: 612
  • ID: 9783527326730
  • weight: 1262
  • ISBN10: 3527326731
  • language of text: German
  • edition: 2. Auflage

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